#利用天然氣高選擇性制備乙烷和氫氣# 中國科學技術大學熊宇杰教授、龍冉教授研究團隊與楊金龍院士團隊付岑峰副研究員、南京大學鄒志剛院士團隊姚穎方教授合作,創新了光催化甲烷無氧偶聯的催化劑設計,實現了高選擇性制備乙烷和氫氣,效率達到中溫熱催化甲烷無氧偶聯水平。研究成果http://t.cn/A6XC0z6N 發表於《自然-通訊》。

甲烷是天然氣、可燃冰、沼氣等的主要成分,廣汎分布於自然界。如何將儲量巨大的甲烷資源轉化為具有更高經濟附加值的燃料或化工產品,具有重要的科學意義和應用前景。

光催化甲烷無氧偶聯方法可以在溫和條件下將甲烷直接轉化,同時獲取多碳烴類和氫氣,是一條極具吸引力的途徑。

熊宇杰介紹,“一方面,光催化甲烷無氧偶聯方法無需通過成熟的甲烷重整和費托合成的兩步間接轉化法,避免了流程複雜、能耗大、生產成本高的缺點。另一方面,該方法無需使用苛刻反應條件,避免了甲烷過度氧化生成大量二氧化碳等副產物。”

目前常用於甲烷無氧偶聯的光催化劑主要是金屬氧化物半導體材料。熊宇杰說,“該光催化劑中的晶格氧原子,極易將甲烷過度氧化,所以依然會產生部分一氧化碳、二氧化碳等副產物,並導致催化劑完全失活。”

為解決該問題,熊宇杰和龍冉團隊提出通過單原子配位負載的方法來調控光催化劑的價帶電子結構,形成了極為穩定的單原子和晶格氧的配位結構,避免晶格氧原子直接參與光催化甲烷無氧偶聯反應,從而在提高光催化甲烷無氧偶聯性能的同時降低甲烷的過度氧化程度。

基於該策略,研究團隊實現了每克催化劑每天產生0.7克乙烷,其選擇性達到94.3%,同時還能產生同比例的氫氣。研究人員進一步通過元素摻雜的方法,提高了催化劑中晶格氧的穩定性,進而延長催化性能的穩定性,為發展高效光催化甲烷無氧偶聯催化劑提供了新的思路。

審稿人認為,“該工作使得以光催化路徑將甲烷轉化為乙烷成為了可能,展示了單原子催化劑的魅力。”http://t.cn/A6XC0z6l

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